1. 天津大学巩金龙教授J. Am. Chem. Soc.: 富晶界铜催化剂用于高效太阳能驱动电化学CO2复原制乙烯和乙醇
运用太阳能等可再生能源驱动CO2电化学复原为具有高附加值的多碳(C2+)产品，是一种封闭人为碳循环的潜在计划。在可挑选的CO2电化学复原反响催化剂中，铜能够将二氧化碳复原为C2+产品，但因为铜的结合能比较适中，因而制备出产品的挑选性较差。现在普遍认为催化剂中的晶界(GB)能够操控CO2复原反响(CO2RR)的产品挑选性，而且铜的GBs密度与CO复原反响活性呈现出定量联系，因而GBs被公认为是进步铜氧化物对C2+产品具有高挑选性的原因之一。但是，氧化铜在催化进程中的复原会导致铜价态的改动，然后使GBs的效果难以确定。因而，开宣布一种在不改动铜价态的情况下将GBs引进金属铜催化剂的新途径对错常可观的。
在本文中，天津大学巩金龙教授课题组以聚乙烯吡咯烷酮(PVP)作为添加剂，经过添加剂操控电堆积法成功制备出富晶界的铜催化剂(GB-Cu)。与柠檬酸等添加剂经过与铜构成络合物来调理堆积动力学不同，PVP是一种物理化学慵懒聚合物，它能够可逆地吸附在铜外表，以动力学的办法进步成核速率，减小晶粒尺度。此外，PVP的慵懒还能够尽可能的避免引进碳污染。因为GBs的存在，GB-Cu可在较宽的电压区间内对C2产品表现出高达70%的法拉第功率。当与Si太阳能电池耦合时，solar-to-C2的能量转化功率可达3.88 %，而且具有52 mA cm 2的明显电流密度。此外，作者还选用了原位衰减全反射外表增强红外吸收光谱(ATR-SEIRAS)研讨和理论模拟计算，具体探讨了铜催化剂中的GBs在CO2复原反响中的效果。
Zhiqiang Chen, Tuo Wang, Bin Liu, Dongfang Cheng, Congling Hu, Gong Zhang, Wenjin Zhu, Huaiyuan Wang, Zhi-Jian Zhao, and Jinlong Gong. Grain-Boundary-Rich Copper for Efficient Solar-Driven Electrochemical CO2Reduction to Ethylene and Ethanol.J. Am. Chem. Soc.2020. DOI: 10.1021/jacs.0c00971.
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2.深圳大学骆静利院士Adv.Sci.: 核壳结构NiFeSn@NiFe(氧)氢氧化物纳米球用于电催化析氧反响
因为能源危机和化石燃料大规模运用所带来的环境问题，运用可再生能源将水分化为氢气和氧气引起了科研人员的较大重视；但是，作为水分化半反响之一的析氧反响(OER)，因为涉及到多电子和质子搬运，因而被认为是约束整个水分化进程的瓶颈。因而，开发高效的OER催化剂对加快反响动力学及下降能耗都具有重要含义。不幸的是，虽然贵金属基催化剂(如IrO2、RuO2)已被公认为是最杰出的OER催化剂，但它们的稀缺性和昂扬本钱极大地阻挠了其大规模的扩展运用及商业化。到现在为止，开发低本钱、高功用的OER催化剂依然是一个巨大的应战。
在本文中，深圳大学骆静利院士、符显珠教授课题组选用两步电化学战略成功制备出具有优异OER催化活性的核壳结构NiFeSn@NiFe(氧)氢氧化物纳米球。首要选用简洁、快速的电堆积办法制备出NiFexSn合金纳米球，再经过电化学氧化构成NiFe(氧)氢氧化物非晶壳层。在该核壳结构中，NiFexSn金属核有利于电子搬运到非晶态NiFe(氧)氢氧化物的壳层中，而壳层反过来能够阻挠了金属核的进一步氧化。此外，因为Sn在碱性溶液中的挑选性电化学腐蚀，能够使资料具有较大的比外表积，然后暴露出丰厚的活性中心，有利于反响物质的涣散和搬迁。经过对电堆积进程的简略操控，能够方便地调理Ni/Fe配比，然后取得更优异的OER活性。优化后的NiFe0.5Sn‐A催化剂在10 mA cm 2电流密度下的过电位仅为260 mV，塔菲尔斜率低至50 mV dec 1，而且在300 mV过电位下具有高达0.194 s 1的转化频率，并具有优异的耐久性。
Mingxing Chen, Shenglin Lu, Xian-Zhu Fu, and Jing-Li Luo. Core–Shell Structured NiFeSn@NiFe (Oxy) Hydroxide Nanospheres from an Electrochemical Strategy for Electrocatalytic Oxygen Evolution Reaction.Adv. Sci.2020. DOI: 10.1002/advs.201903777.
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3.中国科学技能大学谢毅院士Angew. Chem. Int. Ed.: 酮作为分子共催化剂促进激子参加光催化分子氧活化
半导体光催化有机组成因其在太阳能转化为化学能方面的巨大潜力，近年来引起了科研人员极大的爱好，其间光激起半导体中的激子态因为自旋相关的能量搬运，使其在对分子中间体或基底的活化方面有着不行比较的优势。但是，半导体中缺少的自旋弛豫和较强的非辐射衰变，一般会导致激子自旋态操控缺少及光诱导物种快速削减，这不只约束了光催化反响的量子产率，而且也约束了挑选性。比方，因为共同的自旋构型，三线态激子一般会参加到挑选性激活进程，但较低的体系间穿插(ISC)功率会导致弱小三线态激子的发作，然后对催化活性发作负面影响。就非辐射衰变而言，激子之间发作的激子-激子埋没(EEA)现象也是一个导致光催化功用下降的进程。传统上，EEA能够低能激子的非弹性磕碰来发作高能激子(如热激子)，但由此发作的热激子随后会经过内部转化敏捷冷却到低能激子态，然后导致体系的能量丢失。因而，当时迫切需求开宣布一种有用调控上述激子进程的战略。
在本文中，中国科学技能大学谢毅院士、张群教授、张晓东教授课题组选用酮作为分子共催化剂来优化含激子的光催化反响，在聚合氮化碳(PCN)/丙酮体系中，成功证明了丙酮能够从PCN中提取由激子-激子埋没(EEA)诱导发作的热激子，并可逆向奉献三线态激子。上述进程可促进自旋弛豫和非辐射衰变的协同优化，然后导致较高的三线态激子捕获功率，而且进步了可见光呼应。不只如此，丙酮对PCN中本征电荷载流子光激起进程的影响也适当有限，因而使得该体系具有挑选性激子调控的长处。因而，PCN/酮体系在激子参加的光催化生成单线态氧(1O2)生成方面也表现出优异的功用。该研讨结果不只加深了关于含激子参加光催化反响的了解，而且经过分子共催化剂的规划也为取得高效的太阳能运用供给了一种协同优化战略。
Hui Wang, Shenlong Jiang, Wenxiu Liu, Xiaodong Zhang, Qun Zhang, Yi Luo, and Yi Xie. Ketones as Molecular Co‐catalysts for Boosting Exciton‐Involved Photocatalytic Molecular Oxygen Activation.Angew. Chem. Int. Ed.2020. DOI: 10.1002/anie.202003042.
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4.纽约州立大学布法罗分校武刚教授Mater. Today：负载与配位单金属位点电催化剂
跟着全球环境和能源危机的日益严峻，在可再生能源相关器材开发方面的技能创新火烧眉毛，例如电化学能量转化和贮存技能，包含燃料电池、水电解槽和二氧化碳电解槽等。构建牢靠且可继续的能量转化器材高度依赖于电催化剂工程，而常见用于这些电化学转化体系的电催化剂是具有较高本钱的铂族金属(PGM)纳米颗粒。因而，近年来科研人员对具有原子级涣散的单金属位点电催化剂进行了深入研讨，以期运用其固有的电子效应、量子尺度效应和金属-载体相互效果来进一步下降金属负载并进步催化功率。在本总述中，纽约州立大学布法罗分校武刚教授联合布鲁克海文国家实验室苏东教授、麦克马斯特大学Drew Higgins教授等课题组首要介绍了具有原子级涣散单金属位点电催化剂的概念，包含其常见的一些要害性质和组成战略；随后，评论了金属-载体相互效果及其与催化功用的联系。此外，作者要点介绍了单金属位点电催化剂表征技能方面的一些开展，以及近年来单金属位点电催化剂在电化学转化反响中的运用研讨开展。最终，针对这一范畴，作者指出了当时研讨依然存在的一些应战和前瞻性展望。
Qiurong Shi, Sooyeon Hwang, Haipeng Yang, Fatma Ismail, Dong Su, Drew Higgins, Gang Wu. Supported and coordinated single metal site electrocatalysts.Mater. Today2020. DOI: 10.1016/j.mattod.2020.02.019.
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5.北京化工大学孙晓明教授Angew. Chem. Int. Ed.: 酸碱相互效果增强电催化二氧化碳复原进程中的氧耐受性
以可再生能源为驱动力的电化学CO2复原反响战略，在将温室气体CO2转化为高附加值碳基化学品方面十分有吸引力。假如该进程大规模运用，将十分有助于缓解全球变温暖海洋酸化问题。为了使这一进程更具商业含义，二氧化碳反响物应来自实践的焚烧废气和环境空气中，但是两个反响物来历中都含有很多的氧气。在没有传质约束的实践电解槽中，因为CO2与O2的规范复原电极电位相差较大，因而即使O2的含量低至5%，CO2复原反响仍是会被彻底按捺。因而，开宣布一种能直接将含氧气的二氧化碳气体复原且不需求额定能量输入的催化电极，具有巨大的潜在价值，但一起也是一项具有巨大应战性的作业。
在本文中，北京化工大学孙晓明教授联合耶鲁大学王海梁教授课题组经过在本征微孔聚合物(PIM)结构中引进客体苯胺分子和改动电催化剂等战略，成功开宣布一种高度耐氧的二氧化碳复原催化电极。因为酸性CO2和苯胺中碱性氨基之间的化学效果，PIM/苯胺杂化膜比纯PIM膜具有更好的CO2/O2挑选性。在运用与电解活动池中时，作者以PIM/苯胺杂化膜作为混合气体挑选层，以固定在碳纳米管(CNTs)上的酞菁钴(CoPc)分子作为催化剂层，所组装出的催化电极在具有10% O2含量的CO2中，转化为CO的法拉第功率可达71%。当O2/CO2的比值高达9:1时，该电极仍能完成CO2的净转化，而不含苯胺的对照电极则彻底失掉功用。此外，将催化剂转化为锡颗粒时，能够将复原产品扩展到CO之外，初次完成在5% O2存在条件下挑选性地将CO2复原为甲酸盐。
Pengsong Li, Xu Lu, Zishan Wu, Yueshen Wu, Richard Malpass-Evans, Neil B. McKeown, Xiaoming Sun, and Hailiang Wang. Acid‐base Interaction Enhancing Oxygen Tolerance in Electrocatalytic Carbon Dioxide Reduction.Angew. Chem. Int. Ed.2020. DOI: 10.1002/anie.202003093.
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6.山西大学范修军教授ACSNano: 共价衔接Nb4N5–xOx–MoS2异质催化剂促进析氢反响
作为一种可代替化石燃料的清洁可再生能源，运用高效电催化析氢反响(HER)来产氢一向是研讨的热门。到现在为止，铂族贵金属现在用于HER最常见的催化剂，但其贵重的本钱与资源的稀缺性大大阻挠了铂族金属的大规模运用，也进步了氢燃料的本钱。关于实践的水分化运用而言，抱负的电催化剂应该是能够在酸性介质基质子交流膜水电解槽、中性介质基微生物电解槽、及碱性介质基电解槽中均具有优异的催化活性。特别是在碱性电解水进程中，因为缓慢的反响动力学，Pt基电催化剂的HER反响速率一般比其在酸性介质中高 2-3个数量级。因而，开动身高效、无贵金属、经用且可在高pH值条件下安稳的电催化剂，在实践运用中极为要害，一起也充满着应战。
在本文中，山西大学范修军教授联合山西师范大学张献明教授等课题组经过一种具有普适性的湿化学战略和可控氮化工艺，在N掺杂石墨烯上成功制备出以化学键衔接的Nb4N5–xOx(0 2异质结(Nb4N5–xOx–MoS2/NG)。在氮化进程中，MoS2纳米片会被蚀刻成小块，并与Nb4N5–xOx进行共价衔接，然后构成具有丰厚缺点的超细Nb4N5–xOx–MoS2异质结构。在该异质结构中，共价衔接的Nb–(N,S)–Mo界面能够优化外表电子密度，以及关于H和水的结合能。此外，Nb4N5–xOx、MoS2和氮掺杂石墨烯之间的电子耦合，可明显增强Nb4N5–xOx–MoS2/NG纳米复合资料的结构安稳性，保证其快速的电子搬运，进一步支撑H2的生成和安稳性。因而，Nb4N5–xOx–MoS2/NG异质催化剂具有丰厚的活性位点，在酸性和碱性介质中均表现出类Pt的高活性和高安稳性。
Yang Yang, Yutong Wang, Hai-Long He, Wenjun Yan, Li Fang, Yue-Biao Zhang, Yong Qin, Run Long, Xian-Ming Zhang, and Xiujun Fan. Covalently Connected Nb4N5–xOx–MoS2Heterocatalysts with Desired Electron Density to Boost Hydrogen Evolution.ACS Nano2020. DOI: 10.1021/acsnano.0c01072.
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7.苏州大学耿凤霞教授Nano Lett.: 碳化钛安稳分子氮化物薄膜作为高效双功用电催化剂用于纤维状锌空气电池
跟着下一代柔性、可穿戴电子科技类产品的继续不断的开展，纤维状锌空气电池因其高能量密度、低本钱低一级长处也遭到了科研人员的广泛重视；但是，因为缺少高效经用的电催化剂，锌空气电池的开展一向遭到较为严峻的阻挠。在本文中，苏州大学耿凤霞教授联合悉尼科技大学汪国秀教授等课题组规划出一种具有特别分子片状的三金属氮化物电催化剂，该催化剂由碳化钛片所安稳。电化学功用测验标明，该催化剂除了对析氧反响的催化活性有预期的进步外，还一起对氧复原反响具有优异的催化活性，半波电位为0.84 V，随后，作者以所规划的电催化剂为空气阴极，以聚合物凝胶为电解质组装出柔性纤维状锌空气电池，发现其具有优异的电化学功用和安稳性，其能量密度高达627 Wh kgzn-1。这项作业为二维纳米片资料在未来可穿戴和便携式设备运用中的运用拓荒了新途径。
Zhihan Wu, Hao Wang, Pan Xiong, Guohui Li, Tianlun Qiu, Wen-Bin Gong, Fangfang Zhao, Cuiling Li, Qingwen Li, Guoxiu Wang, and Fengxia Geng. Molecularly Thin Nitride Sheets Stabilized by Titanium Carbide as Efficient Bifunctional Electrocatalysts for Fiber-Shaped Rechargeable Zinc-Air Batteries.Nano Lett.2020. DOI: 10.1021/acs.nanolett.0c00717.
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https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.0c00717
8.佛罗里达大学卫伟教授Energy Environ. Sci.: 调控纳米金催化剂中多孔反响途径用于光电化学水氧化
天然光合效果可经过由酶和分子介质组成的氧化复原梯次来捕获和安稳热载体，然后完成高效的多重电荷搬运；但是在这方面，因为光生热载流子的寿数极短，使得人工光化学反响面临着巨大的应战。在本文中，佛罗里达大学卫伟教授课题组以金纳米颗粒光催化剂为模型，经过在Au/TiO2异质结构上以光电共堆积的办法堆积邻苯二酚分子，能够有用捕获和安稳Au上的光生热空穴，而且进一步引进了一种新的多空穴反响途径。在新反响途径中，长寿数的邻苯二酚空穴与Au上新生成的空穴具有协同效果，将在Au催化剂上的光电化学氧化功用进步了一个数量级。
Yuchao Zhang, Yunlu Zhang, Wenxiao Guo, Aaron C. Johnston-Peck, Yue Hu, Xuening Song, and Wei David Wei. Modulating Multi-Hole Reaction Pathways for Photoelectrochemical Water Oxidation on Gold Nanocatalysts.Energy Environ. Sci.2020. DOI: 10.1039/C9EE04192C.
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https://doi.org/10.1039/C9EE04192C
